Experimental analysis, modeling and simulation of drop breakage in agitated turbulent liquid/liquid-dispersions

Aufgrund der beständig wachsenden Anforderungen an Wirtschaftlichkeit und Umweltverträglichkeit von industriellen Prozessen wird auch in Zukunft die exakte Vorhersage bei Auslegung und Optimierung von Verfahren eine wesentliche Rolle spielen. Im Rahmen von wachsender Konkurrenz durch Globalisierung und sinkender Rohstoffverfügbarkeit wird dies bei möglichst geringem personellem und experimentellem Aufwand zu vollziehen sein. Eine entscheidende Rolle in dieser fortbestehenden Dynamik wird der Simulation von einzelnen Verfahrensschritten oder sogar gesamten Prozessen zukommen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Modelle zur Simulation von turbulenten Flüssig/flüssig Systemen angewandt, evaluiert und weiter entwickelt. Im Fokus der Arbeiten standen gerührte Apparate. Da es sich im Laufe der letzten zwei Dekaden durchgesetzt hat, Flüssig/flüssig-Dispersionen und deren zeitliche Entwicklung sowie räumliche Verteilung mit Hilfe von Populationsbilanzgleichungen (PBE) zu beschreiben, wird auch in dieser Arbeit auf eben jenes Werkzeug zurückgegriffen. Die experimentelle Auswertung basiert auf photooptischer Messtechnik mit Bildverarbeitung. Diese, wenn manuell ausgeführt, sehr zeitaufwendige Prozedur wurde mit Bildverarbeitungsalgorithmen voll automatisiert. Die Vielzahl von existierenden Modellen sowie die Herausforderungen bei der eindeutigen Lösung dieser gekoppelten Integral- und partiellen Differentialgleichungen werden in der Literatur breit diskutiert. Im Rahmen dieser Arbeit wurde diese Diskussion hauptsächlich am Modell von Coulaloglou und Tavlarides (1977) geführt. Hier wird deutlich, dass die entgegengesetzten physikalischen Phänomene des Tropfenbruchs und der Tropfenkoaleszenz zu uneindeutigen Aussagen bei der Modellanalyse führen. Eine Separation beider Phänomene ist daher in den vorliegenden experimentellen Arbeiten vorgenommen worden um sich auf Tropfenbruchanalysen fokussieren zu können. Zum einen wurden die Untersuchungen in Rührkesseln unter hohen Polyvinylalkoholkonzentrationen durchgeführt welche die Koaleszenz vollständig unterdrückten. Dies ermöglichte die gezielte Analyse des Tropfenbruchs im Schwarm bei breiter Variation von Geometrie- und Betriebsparametern sowie Stoffeigenschaften der dispersen Phase. Zum anderen wurden gezielte Einzeltropfenanalysen durchgeführt. Diese halfen den Einfluss der Strömungsgeschwindigkeit der kontinuierlichen Phase sowie der Viskosität der dispersen Phase und der Grenzflächenspannung zwischen den beiden Phasen auf den turbulenten Tropfenzerfall zu quantifizieren. Die experimentellen Ergebnisse beider Methoden wurden zur Validierung bestehender PBE Modelle herangezogen. Hierbei lag der Fokus nur auf den Sub-modellen der Bruchterme. So konnte zum einen die gängige, weil unkomplizierte Annahme einer normal verteilten Tochtertropfenverteilung als Resultat einzelner Bruchereignisse widerlegt werden. Ein ungleichmäßiger Bruch in einen kleinen und einen großen Tochtertropfen ist deutlich wahrscheinlicher beim binären Bruch. Doch auch der binäre Bruch, die häufigste Annahme für die Anzahl der Tochtertropfen in der Literatur, muss als algemeingültige Aussage hinterfragt werden. Mit zunehmendem Muttertropfendurchmesser steigt auch die Anzahl der entstehenden Tochtertropfen rapide an. So wurden für einen 3 mm Toluoltropfen bis zu 212 Tochtertropfen als Konsequenz einer gesamten Bruchsequenz gezählt. Zwar ließen sich diese multiplen Brüche durch hohe zeitliche Diskretisierung mit der verwendeten Hochgeschwindigkeitskamera häufig in eine Kaskade binärer Brüche zerlegen, jedoch diese einzelnen Brüche als losgelöst von einander zu werten, scheint eine fatale Simplifizierung des Tropfenbruches zu sein. Es ist daher sinnvoll, nicht nur die Initiierung eines Tropfenbruches zu bewerten sondern den ganzen Vorgang. Verschiedene Modelle der Literatur konnten sehr gut mit den experimentellen Daten der Bruchwahrscheinlichkeit aus den Einzeltropfenanalysen korreliert werden. Auch ein Wechsel des dispersen Stoffsystems von Petroleum zu Toluol war ohne zusätzliche Parameteranpassung durch die Modelle beschreibbar. Die erzielten Werte für die Anpassungsparameter in den Modellen der Bruchwahrscheinlichkeit konnten weiterhin mit akzeptablem Erfolg für die Simulation von Tropfenschwärmen in einem gerührten System eingesetzt werden. Die Versuche im Rührbehälter zeigen, dass eine Reproduktion der experimentellen Daten mit Hilfe der Populationsbilanz nach einmaliger Parameteranpassung auch durch klassische Modelle vollzogen werden kann. Es ist sogar möglich, eine Vielzahl an Geometrie- und Betriebsparametern zu variieren, ohne dafür die Anpassungsparameter in den Modellen neu wählen zu müssen. Selbst extreme Veränderungen, wie der Wechsel von einem einstufigen zu einem 4-fachen Rührsystem mit entsprechend höherem Füllstand bei konstantem Reaktordurchmesser, konnten mit Abweichungen kleiner 10% vorhergesagt werden.